Pada Mei 2018, Cancelo dimasukkan dalam skuad awal yang berisi 35 orang untuk putaran final di Rusia, tetapi dia tidak lolos ke final.
Cancelo terpilih untuk keempat pertandingan di fase liga penyisihan grup UEFA National League 2018–19, dan membantu tuan rumah Selecao lolos ke partai final perdana pada Juni 2019.
Di Final UNL, Portugal mengalahkan Belanda 1-0 di Porto untuk memenangkan trofi, Cancelo awalnya dimasukkan dalam skuat Portugal untuk UEFA Euro 2020 pada Juni 2021.
Namun, ia dinyatakan positif COVID-19 dua hari sebelum pertandingan pembukaan tim melawan Hungaria, dan harus rela digantikan oleh Diogo Dalot
Dianggap sebagai pemain yang menjanjikan, Cancelo dikenal karena kecepatan, energi, dan kemampuan ofensifnya, serta tekniknya, keterampilan menggiring bola, kreativitas, dan kemampuan crossing yang mumpuni.
Dia mampu bermain sebagai full-back atau winger di kedua sisi sayap, meskipun dia biasanya bermain di kanan dan semasa ia membela Juventus, ia dianggap sebagai salah satu bek sayap terbaik di tanah Eropa.
Saat bermain sebagai full-back, ia mampu mengatur waktu serangannya dengan baik.
Dia adalah penggiring bola yang sangat kuat dan kemampuan itu, dikombinasikan dengan fakta bahwa dia percaya diri di kedua kaki, membuatnya sangat sulit untuk bertahan.
Kecepatannya juga memungkinkan dia untuk menjadi cukup cepat untuk pulih pada transisi defensif, dan selalu menyadari ruang yang dia tinggalkan saat timnya menyerang.